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2023-04-19 15:24:52 +08:00
近日大连化物所氢能与先进材料研究部复合氢化物材料化学研究组DNL1901组陈萍研究员、曹湖军副研究员、高文波副研究员团队在化学链合成氨研究领域取得新进展设计了一种亚氨基锂Li2NH介导的电驱动化学链合成氨ECLAS新过程为可再生能源驱动的“绿色合成氨”过程提供了研究思路。氢能产业的发展是助力实现“双碳”目标的重要途径之一然而氢气的储运难题是制约其规模化发展的主要因素。氨具有储氢量高、易液化、便于储运等优势被认为是最具潜力的氢能载体之一近期备受业界青睐。目前工业合成氨主要采用化石能源驱动的Haber-Bosch工艺这是一种高能耗、高碳排放的过程。因此开发可再生能源驱动的“绿色合成氨”过程是当前研究的热点同时也面临挑战。团队在前期开发氢化物介导低温催化合成氨Nat.Chem.2017Nat. Catal.2021及亚氨基化物介导热化学链CLAS合成氨Nat. Energy2018J. Mater.Chem.A2021研究的基础上提出了一种电驱动的化学链合成氨新过程提高了该热化学链合成氨过程的产氨速率和加氢产氨反应的氨平衡浓度。研究结果证实以Li2NH为载氮体在LiCl-NaCl-KCl熔融盐电解槽中构筑电驱动的化学链合成氨过程其电能的输入不仅提高了Li2NH的加氢反应速率而且显著促进了LiH的固氮反应该ECLAS过程的平均产氨速率比CLAS过程提高了近8倍。值得一提的是不同于文献报道的Li3N介导的电化学合成氨过程三步反应Li+还原为LiLi固氮生成Li3NLi3N再质子化生成氨和Li+本工作中利用的是LiH和Li2NH之间的转化生成氨过程两步反应LiH固氮生成Li2NHLi2NH加氢生成氨并再生LiH理论上具有更优的反应热力学因此可在更低的电压<2.0V下实施高效产氨。本研究展示了亚氨基化物作为载氮体在电驱动化学链合成氨中的潜力并为开发由可再生能源驱动的“绿色合成氨”过程提供了设计思路。相关工作以“ElectrodrivenChemical Looping Ammonia Synthesis Mediated by LithiumImide”为题于近日发表在《美国化学会能源快报》ACS EnergyLetters并被评选为内封面文章。该工作的第一作者是大连化物所DNL1901组与大连理工大学张大煜学院联合培养博士研究生冯圣。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院青促会等项目的支持。文/图冯圣、高文波文章链接https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c02730时空相变材料二氧化碳加氢合成烯烃中活性位的动态结构演变和动态限域机制调控原子界面催化过程实现高效储钠