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近日，大连化物所氢能与先进材料研究部复合氢化物材料化学研究组（DNL1901组）陈萍研究员、曹湖军副研究员、高文波副研究员团队在化学链合成氨研究领域取得新进展，设计了一种亚氨基锂（Li2NH）介导的电驱动化学链合成氨（ECLAS）新过程，为可再生能源驱动的“绿色合成氨”过程提供了研究思路。氢能产业的发展是助力实现“双碳”目标的重要途径之一，然而氢气的储运难题是制约其规模化发展的主要因素。氨具有储氢量高、易液化、便于储运等优势，被认为是最具潜力的氢能载体之一，近期备受业界青睐。目前，工业合成氨主要采用化石能源驱动的Haber-Bosch工艺，这是一种高能耗、高碳排放的过程。因此，开发可再生能源驱动的“绿色合成氨”过程，是当前研究的热点，同时也面临挑战。团队在前期开发氢化物介导低温催化合成氨（Nat.Chem.，2017；Nat. Catal.，2021）及亚氨基化物介导热化学链（CLAS）合成氨（Nat. Energy，2018；J. Mater.Chem.A，2021）研究的基础上，提出了一种电驱动的化学链合成氨新过程，提高了该热化学链合成氨过程的产氨速率和加氢产氨反应的氨平衡浓度。研究结果证实，以Li2NH为载氮体，在LiCl-NaCl-KCl熔融盐电解槽中构筑电驱动的化学链合成氨过程，其电能的输入不仅提高了Li2NH的加氢反应速率，而且显著促进了LiH的固氮反应，该ECLAS过程的平均产氨速率比CLAS过程提高了近8倍。值得一提的是，不同于文献报道的Li3N介导的电化学合成氨过程（三步反应：Li+还原为Li；Li固氮生成Li3N；Li3N再质子化生成氨和Li+），本工作中利用的是LiH和Li2NH之间的转化生成氨过程（两步反应：LiH固氮生成Li2NH；Li2NH加氢生成氨并再生LiH），理论上具有更优的反应热力学，因此可在更低的电压（<2.0V）下实施高效产氨。本研究展示了亚氨基化物作为载氮体在电驱动化学链合成氨中的潜力，并为开发由可再生能源驱动的“绿色合成氨”过程提供了设计思路。相关工作以“ElectrodrivenChemical Looping Ammonia Synthesis Mediated by LithiumImide”为题，于近日发表在《美国化学会能源快报》（ACS EnergyLetters）上，并被评选为内封面文章。该工作的第一作者是大连化物所DNL1901组与大连理工大学张大煜学院联合培养博士研究生冯圣。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院青促会等项目的支持。（文/图冯圣、高文波）文章链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c02730时空相变材料二氧化碳加氢合成烯烃中活性位的动态结构演变和动态限域机制调控原子界面催化过程实现高效储钠 |